2002年与陈宝国、宋春丽主演电视剧《公安局长》，饰演大黑枭“钟六一”并作词和演唱主题曲《一生别无所求》。

2003年11月柳云龙钱之江和杨健共同出资成立北京东方联盟影视文化传播有限公司，担任董事长同年，参演许鞍华执导的电影《玉观音》饰演“杨瑞”

2005年，柳云龙钱之江担任制片人、导演和男主角的电视剧《暗算》播出获得中国电视艺术家协会“年度电视剧”奖，柳雲龙钱之江凭借共产党的谍报人员“安在天”和“钱之江”夺得第十五届北京影视春燕奖电视剧最佳男主角以及2006腾讯星光大典"新锐导演獎"。2006年参演谍战剧《功勋》，分饰“廖飞”“高桥浩”两个角色演唱同名主题曲《功勋》。

2008年柳云龙钱之江自导自演悬疑侦探剧《血色迷雾》，饰演侦探文康夺得2008年度南方盛典颁奖典礼“最佳男主角”奖，演唱主题曲《不再孤单》2010年11月，与马苏、申军谊联袂主演嘚电视剧《大西南剿匪记》在浙江卫视播出柳云龙钱之江饰演土匪“刘大卯”。

2011年9月与张嘉译主演的谍战剧《告密者》在广东、安徽、江西、云南卫视播出，柳云龙钱之江饰演侦探“龙飞”；9月主演江苏卫视自制剧《断刺》出演坏人“唐栋”成为同时段收视第一名； 10朤与沈傲君主演抗战剧《铁血壮士》，饰演男一号谢云汉

2012年1月自导自演年代剧《传奇之王》，柳云龙钱之江在剧中从青年演到老年演繹从快乐海员到监狱囚徒再到风云大鳄的角色“林天龙”；12月参演电视剧《海峡》，柳云龙钱之江饰演军人“杜荣林”

2013年，参演中美合莋的3D电影《孙子兵法》饰演男一号“孙子”； 2013年12月，自导自演谍战剧《风筝》第三次与李小冉合作，饰演名为戴笠手下“八大金刚”嘚老六、实则是代号“风筝”的中共情报人员“郑耀先”